携帯電話契約数が約5,962万契約で、国内の携帯電話市場における市場占有率は1位（2011年12月末現在、2in1（約31.9万契約）を除く）。国内の携帯電話市場における第三世代携帯電話契約数が約5,910万契約で、LTEサービスである「Xi」は約1,139,400契約（2011年12月末現在）。総契約数に対する第三世代携帯電話普及率が99.1%（2011年12月末現在）。
現在はW-CDMA方式・HSDPA方式の第3世代・第3.5世代携帯電話「FOMA」とPDC方式の第2世代携帯電話「mova」をサービスしており、また2010年12月24日にLTE方式の第3.9世代携帯電話「Xi」を国内移動通信事業者各社に先駆けて開始した。
1997年12月開始の10円メールサービス（2008年2月終了）や1999年2月開始の「iモード」サービスが爆発的ヒットとなり、市場占有率を高めた。
iモード普及期の1999年から2001年にかけて、当初のiモードメールアドレスは「携帯電話番号@docomo.ne.jp」であった。悪意を持ったコンテンツ事業者は「携帯電話番号@docomo.ne.jp」というメールアドレスをコンピュータで自動生成し、自社の勝手サイトを宣伝する「迷惑メール」をiモード宛に大量送信した。受信者にメール受信料金の金銭負担がかかる迷惑メールは社会的に大きな問題になった。このため、2001年7月よりiモードに向けて大量に一斉送信されたメールをiモードセンターが探知し、削除して受信させないことで有る程度の抑制が出来るようになったほか、契約直後のアドレスはランダムな英数字から始まる仕様に変更され、iモード上の「メール設定」でアドレス（メールアカウント）の他、迷惑メール対策の設定変更ができるようになっている。
同じ頃、J-フォン（現ソフトバンクモバイル）はメール受信無料を強くPRしており、また「受信メールにもパケット料金を課金する」というNTTドコモと同様の仕組みを導入していたau（KDDI／沖縄セルラー電話連合）が2001年1月に「コミコミパック」という無料通信分を含んだ割引プランを導入した。一方、NTTドコモは2001年8月からiモード利用者に対して、迷惑メール対策の一環として毎月400パケットまでは無料とした。また、電波帯域に余裕のあるW-CDMA (FOMA) においては、1パケットの単価を若干下げると共にコミコミパックと同様の「パケットパック」を導入した。2005年11月、新統一料金プラン導入時に同プラン利用者のiモード基本料金を値下げし、毎月の「400パケット無料」を廃止した。また、2008年6月にはiモード基本料金を他社と横並びの月額315円に改定した。
2010年9月にはスマートフォンでもiモードのメールアドレスなどが利用できる「spモード」がサービス開始になった。
2001年10月に世界初のW-CDMA方式の第3世代携帯電話サービスとして開始された「FOMA」は、2004年に最新機能を盛り込んだ900iシリーズの発売を機にドコモの主力サービスとして位置づけられた。その後、「mova」から「FOMA」への加入者移行を図ったことで、2004年4月から2008年6月末まで第3世代携帯電話での純増数は50ヶ月連続1位となり、2006年7月にはFOMAの契約数はmova契約数を上回った。2008年11月にmovaサービス・2009年3月にデュアルネットワークサービスの新規契約を終了し、2012年3月31日を以てPDC方式によるmova携帯電話サービスの終了が予定されている。
FOMAのデータ通信速度は2001年10月の導入当初、送受信とも64Kbpsの回線交換と、受信最大384Kbps送信最大64Kbpsのパケット通信でサービスが開始された。2003年9月に、カード型端末F2402が発売され、送受信とも最大384Kbpsでの通信が利用可能となった。音声端末においては、その後も、送信は最大64Kbpsであった。2006年8月に、FOMAハイスピードの名称でW-CDMAの上位規格であるHSDPAが導入され、受信最大3.6Mbps上り送信384Kbpsの通信速度が利用可能となった。2008年4月に、FOMAハイスピードの受信速度が最大7.2Mbpsに向上され、2009年6月には、HSPA規格の導入により送信も最大5.7Mbpsに向上された。
2011年6月からは、FOMAハイスピード受信速度が14Mbps(理論値14.4Mbps)に引き上げられた。
現在、世界中の通信事業者が導入を予定している第3.9世代の通信規格LTEについても、ドコモは「Xi（クロッシィ）」という新たなサービスブランドで、2010年12月24日よりサービスを開始し、東京・大阪・名古屋から政令都市・全国へと基地局を増やしていく計画である。「Xi」の導入によって一部の屋内エリアで最大75Mbps、その他のエリアで最大37.5Mbpsの通信速度が利用可能となる。
他社に比べ料金プランや端末価格が高額というイメージがあることなどが挙げられる。FOMAでのパケ・ホーダイ（iモード通信を対象としたパケット定額制料金プラン）・パケ・ホーダイフル（iモード通信・フルブラウザを対象としたパケット定額制料金プラン）（パケ・ホーダイダブルのサービス開始に伴い、2008年12月31日をもって新規申込受付を終了）の導入や利用可能エリアの拡大、サービスや端末のバリエーションの強化、家族間通話24時間無料などファミリー割引の強化、料金プランのFOMAとmovaの統一、ファミ割MAX50とひとりでも割引50の導入による料金が高額というイメージの払拭、新料金体系（バリューコース・ベーシックコース）導入に伴う端末の割賦販売の開始、さらなる高速パケット通信規格であるHSDPAの導入、MOAPといったソフトウェアにおける共通プラットフォーム開発などの対抗策を打っている。
2004年には「iモードFeliCa」を開始した。愛称は「おサイフケータイ」で、これを基にした「モバイルSuica」のサービスも行われている。「おサイフケータイ」は他社にもライセンスが供与されている。
2006年8月31日、HSDPAと呼ばれる高速パケット通信規格を使用したサービス「FOMAハイスピード」を開始した。これを利用した、「着うたフル」の配信や深夜に音楽番組を自動でダウンロードする「Music&Videoチャネル」も行っている。また、次世代携帯電話規格であるHSUPA方式の「FOMAハイスピード」やXi（クロッシー）、第四世代携帯電話の新方式の研究・開発を積極的に行っている。
2006年10月に開始した「番号ポータビリティ制度 (MNP)」では当初苦戦し、2006年11月度の契約数が自社初の純減となった。その後も、auに比べ純増数が少ない状態が続いた。さらにはソフトバンクにも純増数で劣り、MNP開始後2社に大きく遅れをとった。また、2008年1月度はイー・モバイルにも純増数で劣った。ドコモは2007年5月より「DoCoMo2.0」という旗印で顧客獲得を狙ったが、2007年8月度に創業以来2度目の純減 (-22,900) となった。
上記のような現状を打破すべく2008年7月から新しいドコモブランドに変更することとなった。2008年11月には「90X・70X」といった数字による携帯電話の付番方式を改め、型番を整理し、docomo PRIME series、docomo STYLE series、docomo SMART series、docomo PRO seriesといった4つのシリーズに分類するようになった。また積極的なFOMAエリアおよびFOMAハイスピードエリアの拡大によって通信エリアによる顧客満足度が向上し、2008年夏以降は転出数や解約率の低下が顕著になり、同年12月にはMNP制度開始以来初の転入超過となっている。2009年3月にはデータ通信における顧客満足度で1位になり、さらに2009年7月の携帯電話純増数でも第1位になり2009年度全体でも純増数が4年ぶりに1位となっている。 また2010年にはJDパワー顧客満足度調査で初めて業界1位を獲得した。
2008年度からは今までドコモが作ったビジネスモデルであるiモードシステムでは開拓しきれなかった分野にも取り組んでいる。2008年度からは1100シリーズ、docomo PRO seriesでWindows Mobile、BlackBerry、Android（Googleケータイ）といったスマートフォンを立て続けに発売した。2010年夏からはスマートフォンを PRO series カテゴリから独立させ「ドコモ スマートフォン」とし、スマートフォン用ISPサービス「spモード」をサービス開始、ワンセグ、おサイフケータイ搭載のスマートフォンの発売を開始し、更に大日本印刷と提携し、同社のスマートフォン向け電子書籍配信サイト「2Dfacto」を立ち上げるなどして販売拡大に取り組んでいる。2011年9月からはタブレット端末を、新たなカテゴリ「ドコモ タブレット」で展開している。また、2011年4月以降に販売する端末は総務相が示すガイドラインに基づきすべてSIMロック解除可能とした。
2011年冬季モデルの端末からは、従来型携帯電話の上位シリーズを「docomo STYLE series」に統合してスマートフォンを主力に位置付けた上で、ワンセグやおサイフケータイといった従来型携帯電話に搭載されていた機能を付け加えた「docomo with series」と、旧来の「ドコモ スマートフォン」の流れを引き継ぐ先進的なユーザー向けのスマートフォンという位置づけとなる「docomo NEXT series」の2つのシリーズに分類した。
「NTTドコモの携帯電話端末一覧」を参照
「NTTドコモの主な携帯電話端末納入メーカー」を参照
現在は以下の13社から納入する。